A primeira aparição de Ali no cinema foi no filme Marcação Cerrada (Varsity Blues). Além disso, ela foi uma das figuras principais nos filmes Premonição 1 e 2, em Legalmente Loira, com Reese Whiterspoon, De Repente é Amor, Jovens Justiceiros, com Colin Farrell, A Casa dos Maus Espíritos, Resident Evil 3: Extinção, com Milla Jovovich, Marigold e no independente Crazy. Larter também actuou nos teatros de Nova York durante algum tempo, passando pela séria Heroes, onde interpretava Niki Sanders, uma mulher que vive em Las Vegas e trabalha como stripper pela internet.